他的父亲庞云鏳，就是“南浔四象”之一，家里很有钱。
庞莱臣于清光绪六年补博士弟子，援例为刑部江西司郎中。因助赈10万元，特赐举人，加四品京堂。早年好字画碑帖，常临摹乾隆、嘉庆时名人字画，后从事字画买卖。从1895年起，与人合资开设世经、大纶缫丝厂和通益公纱厂。此外，还在南浔、绍兴、苏州、杭州等地开设米行、酱园、酒坊、中药店、当铺、钱庄等大小企业，并在以上地方拥有大量田产和房地产。
他是“全世界最富盛名”的中国书画收藏大家，藏有铜器、瓷器、书画、玉器等文物，尤以书画最精，与于右任、张大千、吴昌硕等人均有交往。
据说他收藏的画作有，倪瓒的渔庄秋露图轴，钱选的浮玉山居图轴、任仁发的秋水凫鹭图轴、王冕的墨海图轴、柯九思的双竹图轴，唐寅的山伴侣图轴、文徵明的石湖清胜图轴、仇英的柳下眠琴图轴……
建国后，庞家后人将书画文物一股脑捐赠给博物馆了！